Wij gebruiken cookies om uw ervaring te verbeteren. Als u doorgaat met surfen op deze site, gaat u akkoord met ons gebruik van cookies. Meer informatie.
Dit artikel richt zich op de oppervlaktezuureigenschappen van oxidekatalysatoren en dragers (γ-Al2O3, CeO2, ZrO2, SiO2, TiO2, HZSM5-zeoliet) en de vergelijkende detectie van hun oppervlakken door het meten van de temperatuurgeprogrammeerde ammoniakdesorptie (ATPD). ATPD is een betrouwbare en eenvoudige methode waarbij het oppervlak, na verzadigd te zijn met ammoniak bij lage temperatuur, een temperatuurverandering ondergaat, wat leidt tot desorptie van sondemoleculen en temperatuurverdeling.
Door kwantitatieve en/of kwalitatieve analyse van het desorptiepatroon kan informatie worden verkregen over de energie van desorptie/adsorptie en de hoeveelheid ammoniak die aan het oppervlak wordt geadsorbeerd (opname van ammoniak). Als basisch molecuul kan ammoniak worden gebruikt als probe om de zuurgraad van een oppervlak te bepalen. Deze gegevens kunnen helpen het katalytische gedrag van de monsters te begrijpen en zelfs de synthese van nieuwe systemen te verfijnen. In plaats van een traditionele TCD-detector te gebruiken, werd bij de taak een quadrupool-massaspectrometer (Hiden HPR-20 QIC) gebruikt, die via een verwarmd capillair op het testapparaat was aangesloten.
Door het gebruik van QMS kunnen we gemakkelijk onderscheid maken tussen verschillende soorten die van het oppervlak zijn gedesorbeerd, zonder het gebruik van chemische of fysieke filters en vallen die de analyse negatief zouden kunnen beïnvloeden. Een juiste instelling van het ionisatiepotentieel van het instrument helpt fragmentatie van de watermoleculen en de daaruit voortvloeiende interferentie met het m/z-signaal van ammoniak te voorkomen. De nauwkeurigheid en betrouwbaarheid van temperatuurgeprogrammeerde ammoniakdesorptiegegevens werden geanalyseerd met behulp van theoretische criteria en experimentele tests, waarbij de effecten van de gegevensverzamelingsmodus, het draaggas, de deeltjesgrootte en de reactorgeometrie werden benadrukt, wat de flexibiliteit van de gebruikte methode aantoonde.
Alle bestudeerde materialen hebben complexe ATPD-modi die het bereik van 423-873K bestrijken, met uitzondering van cerium, dat opgeloste smalle desorptiepieken vertoont die wijzen op een uniforme lage zuurgraad. Kwantitatieve gegevens duiden op verschillen in de opname van ammoniak tussen andere materialen en silica met meer dan een orde van grootte. Omdat de ATPD-verdeling van cerium een Gaussische curve volgt, ongeacht de oppervlaktedekking en verwarmingssnelheid, wordt het gedrag van het onderzochte materiaal beschreven als een lineariteit van vier Gaussische functies geassocieerd met een combinatie van gematigde, zwakke, sterke en zeer sterke locatiegroepen. . Nadat alle gegevens waren verzameld, werd ATPD-modelanalyse toegepast om informatie te verkrijgen over de adsorptie-energie van het sondemolecuul als functie van elke desorptietemperatuur. De cumulatieve energieverdeling per locatie geeft de volgende zuurgraadwaarden weer op basis van gemiddelde energiewaarden (in kJ/mol) (bijv. oppervlaktedekking θ = 0,5).
Als probe-reactie werd propeen onderworpen aan dehydratatie van isopropanol om aanvullende informatie te verkrijgen over de functionaliteit van de onderzochte materialen. De verkregen resultaten waren consistent met eerdere ATPD-metingen in termen van de sterkte en overvloed van zuurlocaties aan het oppervlak, en maakten het ook mogelijk om onderscheid te maken tussen Brønsted- en Lewis-zuurlocaties.
Figuur 1. (Links) Deconvolutie van het ATPD-profiel met behulp van een Gauss-functie (gele stippellijn geeft het gegenereerde profiel weer, zwarte stippen zijn experimentele gegevens) (rechts) Distributiefunctie van ammoniakdesorptie-energie op verschillende locaties.
Roberto Di Cio Faculteit Ingenieurswetenschappen, Universiteit van Messina, Contrada Dee Dee, Sant'Agata, I-98166 Messina, Italië
Francesco Arena, Roberto Di Cio, Giuseppe Trunfio (2015) "Experimentele evaluatie van op temperatuur geprogrammeerde desorptiemethode van ammoniak voor het onderzoeken van de zuureigenschappen van heterogene katalysatoroppervlakken" Toegepaste katalyse A: recensie 503, 227-236
Analyses verbergen. (9 februari 2022). Experimentele evaluatie van de methode van temperatuurgeprogrammeerde desorptie van ammoniak om de zure eigenschappen van heterogene oppervlakken van katalysatoren te bestuderen. AZ. Opgehaald op 7 september 2023 van https://www.azom.com/article.aspx? ArticleID=14016.
Analyses verbergen. ‘Experimentele evaluatie van een temperatuurgeprogrammeerde ammoniakdesorptiemethode voor het bestuderen van de zuureigenschappen van heterogene katalysatoroppervlakken’. AZ. 7 september 2023
Analyses verbergen. ‘Experimentele evaluatie van temperatuurgeprogrammeerde ammoniakdesorptiemethode voor het bestuderen van de zuureigenschappen van heterogene katalysatoroppervlakken’. AZ. https://www.azom.com/article.aspx?ArtikelID=14016. (Betreden: 7 september 2023).
Analyses verbergen. 2022. Experimentele evaluatie van een temperatuurgeprogrammeerde ammoniakdesorptiemethode voor het bestuderen van de zure eigenschappen van heterogene katalysatoroppervlakken. AZoM, geraadpleegd op 7 september 2023, https://www.azom.com/article.aspx?articleID=14016.
Posttijd: 07-sep-2023
